Nicolas Cage ubiegał się o rolę V, tak samo zresztą, jak o rolę innych komiksowych bohaterów (Superman, Iron Man, czy Ghost Rider) będąc jednym z największych fanów gatunku pośród hollywoodzkiej śmietanki aktorskiej.
Wychowana w Ameryce Natalie Portman musiała na potrzeby filmu nauczyć się mówić z brytyjskim akcentem.
Hilary Henkin napisał scenariusz do V jak Vendetta, jednak nigdy nie został on wykorzystany.
Bracia Wachowscy, którzy są wielkimi fanami oryginalnej serii komiksów, w latach 90-tych napisali roboczą wersję scenariusza do filmu, zanim jeszcze zajęli się Matrixem. Dlatego właśnie kultowy film Wachowskich dzieli z "V jak Vendetta" niektóre wątki.
O rolę Evey ubiegała się również Scarlett Johansson i Bryce Dallas Howard. Ostatecznie rolę otrzymała Natalie Portman.
Natalie Portman nie mogła się doczekać kiedy zgoli głowę całkowicie na łyso do roli Evey Hammond w scenie tortur. Aktorka stwierdziła, że chciała ogolić już od dawna.
James Purefoy miał początkowo zagrać V, ale ostatecznie wycofał się z projektu. Wtedy rolę otrzymał Hugo Weaving.